В романе «Юлия, или Новая Элоиза» впервые на грани 60-х и 70-х годов XVII века раздалось искреннее слово о непреодолимом могуществе свободной любви, не знающей сословной розни и лицемерия. Успех книги был беспримерным. Элоизой звали невесту средневекового философа Пьера Абеляра. Элоиза стала идеалом женской верности, человеческой естественности. Именно естественное человеческое чувство и является тем основанием, на котором должна, согласно Руссо, строиться человеческая личность. Наиболее подходящей системой воспитания является система, которая опирается на человеческие чувства. А местом, наиболее подходящим для воспитания ребенка и молодого человека, Руссо считал природу.
Руссо является основоположником так называемого «сентиментализма». Сентиментализм ставит чувство во всех отношениях выше разума. Нравственное начало в человеке, считает Руссо, укоренено в его натуре, оно глубже, «естественнее» и основательней, чем рассудок. Оно самодостаточно и знает только один источник — голос нашей совести. Но этот голос, говорит Руссо, заглушает «культура». Она делает нас безразличными к людским страданиям. Поэтому Руссо выступает против «культуры». По сути, он первый, кто после античных авторов стал критиком культуры асоциального прогресса.
Руссо был против театра и считал сценическое искусство нарочитым и неестественным. При всей своей неприязни к официальной церкви Руссо считал, что нравственное чувство, которое лежит в основе человеческой личности, есть по существу религиозное чувство. И без культа Верховного Существа оно недействительно. Руссо — деист. Но его деизм не столько космологического, как у Вольтера, сколько нравственного свойства. И поскольку органическая нравственность есть, по Руссо, отличительная черта народной демократии, в противоположность, в сущности, безнравственному аристократизму, то Руссо считал атеизм аристократическим мировоззрением.
В педагогическом романе «Эмиль, или О воспитании» (1762) Руссо показал порочность феодально-схоластической системы воспитания и блестяще изложил новую демократическую систему, способную формировать и выращивать трудолюбивых и добродетельных граждан, хорошо знающих цену передовым общественным интересам. Трактат вызвал положительные отклики у Гете, Гердера и Канта. А у деятеля Французской революции М. Робеспьера эта книга была в буквальном смысле настольной.
Кроме того, Руссо писал статьи по актуальным политическим, экономическим, музыкальным и другим вопросам для «Энциклопедии», редактируемой Д'Аламбером и Дидро.
Интересна его статья «О политической экономии», опубликованная в 1755 году в V томе «Энциклопедии». Он осветил в ней социально-экономические проблемы, в частности, имущественные отношения, государственное управление, общественное воспитание. В 1756 году Руссо изложил содержание обширного труда Шарля де Сен Пьера «Рассуждение о вечном мире». В духе демократического гуманизма он подверг решительной критике кровавые грабительские войны и выразил свое горячее стремление к миру, к избавлению человечества от опустошительных войн и к превращению всех народов в единую дружную семью. Эта работа была опубликована посмертно, в 1781 году.
Литературные успехи, однако, не приносили Руссо ни достаточных средств, ни душевного покоя.