В феврале 1903 года Юнг женился на двадцатилетней дочери преуспевающего фабриканта Эмме Раушенбах (1882–1955), с которой прожил вместе пятьдесят два года, став отцом четырех дочерей и сына. Вначале молодые поселились на территории клиники Бургхольцли, заняв квартиру этажом выше Блейлера, а позже — в 1906 году — переехали в собственный дом в пригородное местечко Кюснахт, что неподалеку от Цюриха. Годом раньше Юнг начал преподавательскую деятельность в Цюрихском университете.
В 1909 году вместе с Фрейдом и другим психоаналитиком — венгром Ференчи, работавшим в Австрии, Юнг впервые приехал в Соединенные Штаты Америки, где прочел курс лекций о методе словесных ассоциаций. Университет Кларка в штате Массачусетс, пригласивший европейских психоаналитиков и праздновавший свое двадцатилетнее существование, присудил Юнгу вместе с другими почетную степень доктора.
Международная известность, а с ней и частная практика, приносившая неплохой доход, постепенно росли, так что в 1910 году Юнг оставил свой пост в Бурхгольцльской клинике (к тому времени он стал клиническим директором) и расширил частную практику у себя в Кюснахте, на берегу Цюрихского озера. В это время Юнг становится первым Президентом международной Ассоциации психоанализа и погружается в свои глубинные исследования мифов, легенд, сказок в контексте их взаимодействия с миром психопатологии. Появляются публикации, довольно четко обозначившие область последующих интересов Юнга, а также границу идеологической независимости от Фрейда во взглядах обоих на природу бессознательного психического.
Словом, «отступничество» Юнга было неизбежно, и последовавшие события привели к тому, что в 1913 году между двумя великими людьми произошел разрыв, и в науке каждый пошел своим путем, следуя своему творческому гению.
Юнг очень остро переживал свой разрыв с Фрейдом. Фактически это была личная драма, духовный кризис, состояние внутреннего душевного разлада на грани глубокого нервного расстройства. «Он не только слышал неведомые голоса, играл, как ребенок, или бродил по саду в нескончаемых разговорах с воображаемым собеседником, — замечает один из биографов в своей книге о Юнге, — но и серьезно верил, что его дом населен привидениями».
Драма расставания обернулась для тридцативосьмилетнего Юнга возможностью большей свободы развития своей собственной теории содержаний бессознательного психического. В работах его все более выявляется интерес к архетипическому символизму. В личной жизни это означало добровольный спуск в «пучину» бессознательного. В последовавшие шесть лет (1913–1918) Юнг прошел через этап, который он сам обозначил как время «внутренней неопределенности» или «творческой болезни» Юнг пытался понять значение и смысл своих сновидений и фантазий и описать это — насколько возможно в терминах повседневной жизни. В результате получилась рукопись в 600 страниц, иллюстрированная множеством рисунков образов сновидений и названная «Красной книгой». (По причинам личного характера она никогда не публиковалась.) Пройдя через личный опыт конфронтации с бессознательным, Юнг обогатил свой аналитический опыт и создал новую систему аналитической психотерапии и новую структуру психического.
Юнг считал исследование психики наукой будущего.