Неверие, по его глубокому убеждению, было источником всех зол на земле. Главной задачей философии Беркли видел в борьбе против материализма. Об этом можно судить хотя бы по подзаголовкам его важнейших работ: «Трактат», «в котором исследуются главные причины заблуждения и трудности наук, а также основания скептицизма, атеизма и безверия»; «Три диалога между Гиласом и Филонусом» (1713) — «в опровержение скептиков и атеистов»; «Алсифрон» (1732) — «апология христианской религии против так называемых свободомыслящих»; «Аналитик» (1734) — «рассуждение, адресованное неверующему математику».
Но Беркли понимал, что необходимы новые средства овладения умами современников, соответствующие новому уровню науки и культуры, новому буржуазному строю общественного бытия и сознания.
Он был настолько радикален в разрыве со старыми методами религиозной апологетики, что взгляды его показались стародумам парадоксальными и были встречены не только неодобрительно, но с явным озлоблением и даже нескрываемым презрением. «Знакомый врач, — писал Беркли его друг Джон Персиваль (впоследствии герцог Эгмонтский) по получении посвященного ему «Трактата», — характеризуя вашу личность, уверял меня, что вы, наверное, сумасшедший и нуждаетесь в лечении. А один епископ жалеет вас из-за того, что тщеславное желание придумать что-нибудь новое побудило вас предпринять такую затею».
В ожесточенную полемику с Беркли включились не только те, против кого он боролся, но и те, чьи интересы по существу совпадали с его собственными.
С 1713 года начались странствования Беркли. После поездки в Лондон он в качестве капеллана лорда Петерборо, чрезвычайного посла при дворе сицилийского короля, отправился в Италию. По дороге он пробыл месяц в Париже, где встретился с Николаем Мальбраншем — философом, шедшим к теоцентризму параллельным берклианскому, хотя и иным, путем. С произведениями Мальбранша Беркли познакомился еще в студенческие годы. После этой встречи распространилась легенда, будто встреча с Беркли привела Мальбранша в такое возбуждение, что он вскоре умер.
На следующий год Беркли вернулся после долгого путешествия на родину, а в 1716 году снова отправился в Италию, на этот раз в качестве гувернера сына Эша, епископа Клоферского (оттуда он вернулся в Лондон в 1721 году). Посланный им на конкурс во Французскую королевскую академию написанный по-латыни трактат «О движениях» не получил искомой премии. Основным содержанием трактата была идеалистическая критика понятия физической причинности.
Но странствия на этом для Беркли не закончились. Его тянуло за океан, туда, где, покоряя и уничтожая туземное население, Британская империя утверждала свое колониальное владычество.