В этих условиях многое, что раньше представлялось Нарендранатху важным, — диплом юриста, карьера, положение в обществе — теряет смысл. В новом свете предстают перед ним слова Рамакришны о майе, мир кажется жестоким, бесчеловечным, и он ищет убежища возле учителя. Нарендранатх принимает решение стать саньяси и вскоре после смерти Рамакришны, наступившей 16 августа 1886 года, реализует свое намерение. Вместе с другими учениками Рамакришны он поселяется в заброшенном полуразрушенном доме в Баранагоре (вблизи Дакшинешвара). Молодые саньяси проводят дни в бесконечных спорах — речь идет отнюдь не только о религиозных сюжетах, но и о литературе, искусстве, философии и истории.
Вскоре начинаются странствия Нарендранатха по стране, вначале сравнительно непродолжительные, прерываемые возвращениями в Баранагор. Но в июле 1890 года он уходит из Баранагора. В течение примерно трех лет Нарендранатх, постоянно сменяя имена, большей частью пешком, проходит всю Индию от Гималаев до мыса Коморин. Это путешествие становится его вторым «университетом», именно во время его он приобретает столь удивлявшие потом его современников познания из области этнографии, лингвистики, фольклора и т. д.
Нарендранатх встречается с простыми крестьянами и учеными — пандитами (с последними он проводит ряд диспутов по проблемам древнеиндийской культуры), руководителями различных религиозных общин и политиками, с людьми, принадлежащими к низшим кастам, и магараджами. Впоследствии он будет вспоминать: «У меня была идея образовать союз индийских князей, чтобы сбросить чужеземное иго. С этой целью я пересек всю страну от Гималаев до мыса Коморин… Но я не встретил отклика…». Впрочем, неудача этого утопического замысла не обескураживает Нарендранатха.
В 1893 году он принимает решение отправиться на открывающийся в Чикаго Всемирный конгресс религий с целью не столько религиозного, сколько светского характера — привлечь внимание мировой общественности к бедствиям миллионов индийцев и побудить ее оказать им действенную помощь. Друзья собирают ему деньги на поездку, магараджа Кхетри (один из его поклонников) снабжает его красочным одеянием, вручает билет на пароход и советует принять на время поездки имя Вивекананда (наслаждающийся развлечениями). Нарендра соглашается, и это имя оказывается навсегда соединено с ним.
31 мая 1893 года без каких-либо официальных полномочий, не зная ни точных сроков проведения конгресса, ни предъявляемых к его участникам требований, но будучи преисполнен решимости добиться любым способом поставленной перед собой главной цели (через конгресс или иначе), Вивекананда отплывает из Бомбея в Соединенные Штаты.
Вивекананда выступает с лекциями (в Бостоне, а затем в Салеме), причем лекции посвящены социальным проблемам Индии (положение женщин, бедственная участь индийских крестьян, голод).
11 сентября он выступает на открытии конгресса и вскоре привлекает к себе всеобщее внимание. Через несколько дней газетчики сделают его имя известным всей стране. Они сообщают в своих статьях самые фантастические сведения о молодом индийце (Вивекананду называют «раджей», «буддистским жрецом», «теософом» — последнее приводит к скандалу ввиду весьма прохладного и скептического отношения Вивекананды к теософии), но все они единодушны в том, что этот человек — самая выдающаяся фигура среди участников конгресса.