Широкие познания во многих областях науки и культуры и огромный популяризаторский талант Гольбаха ярко проявились в издании «Энциклопедии, или Толкового словаря наук, искусств и ремесел». Друзья и современники Гольбаха все без исключения отмечали его энциклопедическую ученость, редкое трудолюбие, самостоятельность суждений и исключительную честность. Писать и редактировать статьи для «Энциклопедии» он начал сразу же после того, как обосновался в Париже и познакомился с Дидро на одном из представлений парижской оперы. Поводом к знакомству и сближению, по-видимому, послужила статья Гольбаха о современном ему состоянии французской оперы, в которой он подверг критике музыкальные вкусы аристократической публики. Точки зрения Дидро и Гольбаха по вопросам литературы и искусства совпадали. Они, например, выступили с одинаковыми замечаниями в адрес одноактной комической оперы Жан Жака Руссо «Деревенский колдун».
Мейстер, секретарь Гримма и соредактор его «Корреспонденции» писал о Гольбахе: «Я не встречал человека более ученого и универсально образованного».
Морелле говорил, что Гольбах был одним из самых образованных людей своего времени и владел многими языками: немецким, французским, английским, итальянским, греческим и латинским. Гольбах никогда не был простым регистратором умных мыслей, высказываемых при нем выдающимися посетителями его салона. Мармонтель, описывая в своих мемуарах салон Гольбаха на улице Сен-Рош, отмечал: «Гольбах, который все читал и никогда ничего интересного не забывал, обильно уснащал свою беседу сокровищами своей памяти. В его салоне я, укрепляя свою душу, развивал, оплодотворял и расширял свою мысль и знания».
Близкий друг и помощник Гольбаха Нэжон вспоминал о нем: «Каков бы ни был предмет его бесед, — разговаривал ли он с друзьями или совсем чужими людьми, — Гольбах с необычайной легкостью возбуждал среди своих слушателей энтузиазм к тому искусству или науке, о которых он говорил; и всякий, покидая его, жалел, что он не отдался той отрасли знания, о которой в тот день говорил хозяин салона; всякому после этого хотелось стать более просвещенным и образованным, всякий восхищался ясностью ума, справедливостью суждений и необычной стройностью, с которой Гольбах излагал свои идеи. Его знали и уважали все ученые Европы. Иностранцы, которые имели какую-нибудь известность, мечтали быть принятыми в его общество».
И наконец, сам Дидро не раз отмечал, что Гольбах «обладает оригинальным характером и идеями» и что он «не меняет с легкостью своего мнения». Дидро высоко ценил этическое учение Гольбаха. Рекомендуя в представленном русскому правительству «Плане университета» в качестве учебного пособия «Всеобщую мораль» Гольбаха, Дидро писал: «Все должны читать и изучать эту книгу, особенно юношество должно воспитываться в соответствии с принципами «Всеобщей морали».