В январе 1655 года состоялась философская беседа Паскаля с де Саси об Эпиктете и Монтене. Де Саси был поражен глубиной и оригинальностью размышлений Блеза. Пор-Рояль гордился не только Паскалем — «святым», но и Паскалем — выдающимся ученым и философом.
С января 1656 года Паскаль активно включается в борьбу янсенистов Пор-Рояля с иезуитами, в связи с чем им (якобы от имени Людовика де Монтальта) были написаны знаменитые «Письма к провинциалу» — «бессмертный образец для памфлетистов» (О. Бальзак), — составившие целую эпоху в истории французской литературы и породившие общественное движение против ордена иезуитов.
После «Писем к провинциалу» Паскаль создает ряд богословских произведений: четыре «Сочинения о благодати», «Краткое описание жизни Иисуса Христа» и др.
Он задумал написать «Апологию христианской религии», первый набросок которой представил друзьям из Пор-Рояля осенью 1658 года. Это сочинение вначале мыслилось как полемическое, однако по мере того, как Паскаль углублялся в свой материал, вышло за намеченные пределы. По-видимому, сначала Паскаль предполагал написать сочинение против свободомыслящих; опровержение их взглядов потребовало изложения и обоснования неких основных исходных тезисов, и здесь возник план истинной апологии — книги, утверждающей торжество христианства. Во исполнение этого Паскаль сосредоточил свое внимание на доказательстве следующих трех тезисов: христианство представляет собой единственно истинную религию; христианская религия отнюдь не противоречит разуму, но, напротив, полностью согласуется с ним; христианская религия — и только она! — ведет к подлинному благу. Христианство, по мысли Паскаля, основывается на совершенном знании человеческой природы и его установления во всем отвечают требованиям сердца и разума.
Он работал над ней до конца своей жизни, так и не успев завершить свой труд, который остался в виде записей (названных при издании фрагментами) на отдельных листах бумаги, лишь частично им классифицированных по темам и в соответствии с замыслом «Апологии». Множество других фрагментов не имело прямого к ней отношения и касалось, в общем, философских воззрений Паскаля: о природе, человеке, познании, различных направлениях в философии и др. Эти записи (выборочно, с целью прославить Паскаля как святого!) были впервые опубликованы Пор-Роялем в 1669 году под названием «Мысли г. Паскаля о религии и о некоторых других предметах».
Паскаль работал с увлечением и, как всегда, самозабвенно. За короткий период (до лета 1659 года) он создал ряд превосходных трактатов по циклоиде и проблемам, с нею связанным. Близок был Паскаль и к открытию дифференциального исчисления.
Как уже не раз случалось в жизни Паскаля, после мощного взлета творческой активности он тяжело заболел и осенью 1659 года вынужден был оставить науку, отныне и навсегда.